Des pays Balkans, je ne connais que la Croatie "touristique" donc mon avis est à prendre avec des pincettes. o))
Pour avoir fait Irlande et Croatie, ben disons que c'est pas franchement la même idée.
Irlande, c'est pour la plupart des vastes étendus vertes avec des reliefs peu élevés (j'ai vérifié vite fait sur google pour voir si mon ressenti était juste et en effet, tu n'as apparemment que 3 sommets de plus de 1000 m d'altitude).
Les villes sont objectivement peu intéressantes, tu as Dublin qui possède quelques coins sympa mais ça casse pas trois pattes à un canard... Quant aux températures et au temps, je n'ai pas besoin de te préciser qu'il fait (très) moche et froid pour nous français.
Croatie, c'est des villes très atypiques, sympa à visiter. Coté nature, ba c'est méditerranéen avec des paysages un peu type calanque de Marseille. Le mauvais coté étant que la Croatie, c'est devenu une destination très à la mode et ça se ressent (beaucoup de monde, prix comme en France si tu es près de la mer).
Après, Balkan différent de seulement Croatie donc je te parle peut être dans le vide par rapport à tes projets... 
En résumé :
Villes : Croatie >>>>>>>> Irlande
Paysages :
Croatie = Plage, soleil, paysage type calanque
Irlande = Très vert, petites montagnes, falaise noir
Pour le dépaysement, je dirai Irlande > Croatie (après je suis marseillais donc forcément, ça joue le manque de dépaysement face à des paysages type calanque
).
"Ambiance" :
Irlande : moins touristique, plus calme
Croatie : très touristique, très jeune (bien si tu veux faire la fête)
Tu me diras ton choix. 