Sly et Bentley sont les deux premiers membres du « nouveau gang de Cooper ». Depuis la fin du deuxième opus, un an s’est écoulé et tous deux ont un peu changé. La relation du raton laveur avec Carmelita est moins tendue et cette dernière aide plus souvent le gang bien qu’elle reste membre d’Interpol et souhaite a priori toujours arrêter le voleur. Sly est également devenu un pro du déguisement ce qui l’aide dans ses missions. De son côté, Bentley est tétraplégique depuis l’accident avec Clockeyla mais sa motivation est restée intacte. Loin de s'apitoyer sur son sort, la tortue en fauteuil roulant dispose de nouveaux gadgets lui permettant d’être toujours opérationnel comme des propulseurs pour planer.

Murray a quitté le gang à la fin du deuxième épisode, il a été traumatisé et se sent coupable de l’accident de Bentley bien que ce dernier le vive plutôt bien. Pour se reconstruire, il abandonne la voie de la violence et devient l’apprenti d’un mystérieux shaman Australien. Dans sa quête de la paix intérieure, il se rend à Venise pour stopper la pollution criminelle qui ronge la ville mais il y rencontre Sly. D’abord réticent à l’idée de revenir dans le gang, Murray se laissera convaincre par Sly et Bentley qui battent Octavio, le parrain de la pègre local responsable de la pollution. Plus qu’un associé, Murray est l’ami de toujours de Sly et Bentley, son retour était donc indispensable à la cohésion du gang, d’autant que son intermède pacifiste lui a permis de regagner confiance en lui et d’améliorer ses capacités.

Le Gourou est l’ancien maître de Murray et le premier à être recruté par le gang. Vivant en Australie, sa terre est menacée et la pierre de lune qu’il protège depuis des années a été volée par des gens malintentionnés. Aidé par le gang, le koala récupère son artefact et donc ses pouvoirs magiques, incluant sa capacité d’hypnose qui lui permet en jeu de monter sur les ennemis et de les contrôler. Bien que tous ses pouvoirs ne soient pas connus, on sait au moins qu’il est capable de télékinésie et de télépathie. Ses capacités physiques ne sont pas en reste puisqu’il maîtrise une bonne partie des techniques de combat aborigènes. Strict avec ses élèves, le Gourou est néanmoins très gentil avec ses amis et fait parfois même quelques blagues, bien que l’étrange langue qu’il utilise ne soit comprise que des personnages du jeu.

Pénélope est le cinquième membre à rejoindre le gang de Cooper. D’abord contactée par Bentley pour rejoindre l’équipe en tant que spécialiste en hélicoptères télécommandés, elle refuse la proposition car elle ne travaille qu’avec les meilleurs, en l’occurrence le Baron Noir, son patron, un redoutable pilote. Pour qu’elle accepte de se joindre à l’équipe, elle demande au gang de vaincre le Baron Noir à sa propre compétition annuelle de combats aérien. Après quelques péripéties et notamment une rencontre avec Muggshot, le gang parvient à vaincre le Baron Noir et se rend compte qu’il s’agit en fait de Pénélope déguisée. Convaincue du sérieux de l’opération et des capacités de ses futurs équipiers, elle rejoint le gang et tombe amoureuse de Bentley. Pénélope est de retour dans Sly 4 et y tiendra même un rôle important.

Panda King est le choix suivant du gang de Cooper pour grossir ses rangs d’un expert en explosifs. Depuis la fin du premier jeu où il a été vaincu par Sly, Panda a cessé ses activités criminelles et est retourné auprès de sa famille pour méditer. Malgré son changement de vie, il est très réticent à l’idée d’aider Sly. Ce dernier est également contre son entrée dans le clan puisqu’il fait partie des meurtriers de son père. Cependant, la fille du panda a été enlevée par le Général Tsao qui veut l’épouser de force. Pour la libérer, Panda King décide finalement de rejoindre le groupe. En dépit de sa part sombre qui l’incite à tuer Sly pour se venger, il reste loyal envers le gang et honore sa promesse de les aider dans le casse du caveau des Cooper.

Dimitri est un autre ancien vilain de la série et le dernier à rejoindre le gang de Cooper. Présent tout au long de ce troisième opus, il rencontre d’abord Sly en prison à Venise et c’est le raton laveur qui l’aide à en sortir en échange de son aide pour trouver Murray. Plus tard en Hollande, il accepte d’aider Sly pour la compétition aérienne mais demande en échange que le gang lui rende un service : retrouver l’équipement de plongée de son grand-père. En menant l’enquête auprès de Pat l’éthique, un ancien associé du grand-père de Dimitri, Sly retrouve la trace de l’héritage du côté du Capitaine Lafouine, un vil pirate très arrogant qui enlève Pénélope afin d’en faire sa partenaire pour régner sur les Sept mers. Bentley sauvera cependant sa dulcinée et Pénélope se chargera d’achever le pirate en le faisant tomber dans une eau pleine de requins. Une fois le Capitaine Lafouine vaincu et son équipement retrouvé, Dimitri rejoint le gang en tant que plongeur et spécialiste de l’eau. Son passé de criminel complètement derrière lui, il est également présent dans Sly 4.